近日，东南大学能源与环境学院肖睿教授团队以“Condensed lignin depolymerization via C-C bond cleavage with a disordered crystalline mesoporous zeolite”为题在国际权威期刊《Nature Communications》上发表研究型论文。
工业木质素作为制浆造纸和生物精炼产业的主要副产物，全球年产量超过5000万吨。然而，在制浆过程中经历高温强碱处理后，木质素原有的易断裂醚键被大量破坏，取而代之的是高度缩合的碳-碳键（如亚甲基键）。这些化学键的解离能高达75-118 kcal/mol，比常规醚键高出20-62 kcal/mol，如同一团“化学混凝土”难以被常规催化体系打开，导致目前绝大多数工业木质素仅作为低价值燃料焚烧，造成巨大资源浪费。如何实现这些顽固碳-碳键的选择性断裂，成为工业木质素高值化利用的核心科学难题。 东南大学能源与环境学院肖睿教授团队在这一领域取得重要突破。团队创新性地提出“传质-反应”协同调控新策略，成功设计合成了一种具有无序介孔-微孔交织结构的多级孔分子筛催化剂。 传统微孔分子筛虽然具备强酸性位点，但其孔径不足1纳米。木质素解聚产生的寡聚体分子动力学直径普遍在1-2纳米以上，无法进入孔道内部，反应仅局限于催化剂外表面的少数位点，活性位点利用率极低，整体反应效率受制于“传质控制”瓶颈。 针对这一难题，团队通过软模板法引入连通的无序介孔网络（孔径2-50纳米）。这些介孔并非提供新的催化活性，而是充当“传质高速公路”和“物料集散中心”，使得木质素模型分子在介孔通道中的扩散系数比在纯微孔受限环境中提升超过两个数量级。这一数量级的飞跃标志着反应控制步骤从“反应物向活性位点的缓慢扩散”转变为“活性位点上的本征化学键断裂”，即从“传质控制”转向“表面反应动力学控制”，催化剂固有的高活性得以充分释放。在解决传质问题的基础上，团队首次从原子层面完整揭示了木质素亚甲基键的催化断裂路径。该过程遵循Brønsted酸与Lewis酸协同的双功能催化机理。其中，乙醇参与的氢解路径能垒更低，且在反应过程中乙醇还能烷基化稳定活性中间体，有效抑制二次缩聚。 该研究首次将“传质工程”理念引入木质素解聚催化剂设计，提出了“结构赋能传质，传质释放活性”的新机制，为实现复杂生物大分子的高效转化提供了全新范式，也为工业木质素制备可持续高值化学品、高端航空燃料和高性能材料奠定了坚实的科学基础。相关成果发表于国际权威期刊《Nature Communications》，东南大学肖睿教授、刘超副研究员和至善博士后孔祥琛为通讯作者，博士研究生别蕾蕾为共同第一作者。 文章链接： doi.org/10.1038/s41467-026-70103-0 审核 | 吴子瞻 沈子婧 巩峰
