我院张亚平教授团队在挥发性有机污染物与氮氧化物协同催化脱除方面方向取得重要进展

发布者:顾晓洁发布时间:2021-09-18浏览次数:13


近日,我院张亚平教授团队探索针对面向同时含有酸性气体(SO2NOx等)和挥发性有机化合物(VOCs)(如氯苯(CB))的工业废气高效协同脱除催化剂是简化该类工业尾气净化流程的有效举措。但是,由于烟气中SO2气体组分的存在,导致的SO2中毒对CB/NOx协同脱除催化剂的商业应用是一个挑战。其团队前期的研究已证明PdV/TiO2催化剂具有优异的CB/NOx协同脱除性能,SO2中毒的存在势必对本催化剂的催化性能造成不利影响。因此,明晰PdV/TiO2催化剂SO2中毒机理是实现该催化剂商业应用的必要工作。

该项工作探讨了干燥和潮湿环境下SO2气体分子对PdV/TiO2催化剂的致毒效应。通过实验测试+表征分析+DFT计算的方式,系统的研究了PdV/TiO2催化剂的结构与催化性能及中毒性能之间的关系。研究发现,在催化剂表面SO2气体分子与CBO2NH3NOx等气体分子之间存在着强烈的竞争吸附,且催化剂表面吸附态的SO2物种会进一步转化为硫酸盐物种(PdSO4NH4HSO4),即:SO2free+O2free→O2ads-Pd-SO2ads→Oads-Pd-SO3ads→Pd-SO4adsSO42-ads+-OlattH+NH3→NH4SO4ads→NH4HSO4此外,这种毒化机理由于H2O的存在而进一步加剧。中毒失活后PdV/TiO2催化剂N2氛围热再生研究结果进一步佐证了研究结论的可靠性。

该项研究还发现,PdV/TiO2催化剂表面CB遵循MvK机理氧化开环过程中生成的氧空位结构(VOx-1TiOx-1)对参与反应的各气体分子有着强烈的选择性吸附作用,或将成为潜在的抗SO2中毒材料改性优化方向。

这一成果近期发表在环境领域顶级期刊Environmental Science & Technology上(IF9.028),通讯作者为我院的张亚平教授,第一作者为我院的博士研究生李国波。

论文链接:https://doi.org/10.1021/acs.est.1c03617.

【图文解析】



1 干燥和潮湿环境下SO2PdV/TiO2催化剂表面CB/NOx协同脱除性能的影响



2SO2NONO2O2NH3H2O 气体分子在PdV/TiO2催化剂表面的共吸附构型与投影态密度(PDOS

  



3 PdV/TiO2催化剂表面PdSO4氧化生成路径




4 PdV/TiO2催化剂SO2中毒机理示意图