日前,东南大学能源与环境学院宋敏教授团队以“Selective degradation of electron-rich organic pollutants induced by CuO@Biochar: The key role of outer-sphere interaction and Singlet oxygen”为题,在国际权威期刊《Environmental Science & Technology》(影响因子11.357)上发表文章,并被选为封面论文。
在复杂的土壤环境中,自由基常会被非目标的基底物质无效消耗,难以有效作用于目标污染物,且针对卤代有机污染物容易产生高毒性副产物。而非自由基路径具有较高的选择性和环境适应性,是一种具有前途的污染物去除方法。
本工作开发了一种生物炭负载片状CuO的催化材料,用于PDS的活化以选择性降解环境中的富电子有机污染物,探究了生物炭负载片状氧化铜(e-CuO@BC)活化PDS选择性降解富电子有机污染物的作用机制。其中,富电子有机污染物的选择性降解主要依赖于CuO与PDS通过outer-sphere作用形成的活性亚稳态中间体及Cu(I)/Cu(II)配对循环产生的1O2的作用。PDS的激活主要发生在Cu原子占据的e-CuO的(001)晶面处。进一步通过DFT计算表明,电子转移通过Cu-O-C键在CuO周围形成富电子中心,促进了PDS的激活。最后,降解产物的分析表明,目标污染物得到了有效的矿化,且非自由基路径的选择性氧化抑制了有毒副产物的生成。
团队博士生赵炎为文章第一作者,宋敏教授为通讯作者,东南大学为第一和唯一通讯单位。近年来,宋敏教授团队在国家优秀青年基金、国家重点研发计划、国家自然科学基金、江苏省自然科学基金及江苏省杰出青年基金等项目的资助下,在污染场地修复、固废资源化等领域取得了一系列重要进展,针对场地修复中存在的传质慢、效率低、作用时间短等难点,构建了等离子体、化学氧化等多体系耦合互补、高效长效作用的新方法。
文章链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.2c01759